その直後に出演した映画『日本残侠伝』（マキノ雅弘監督、高橋英樹主演）から、マキノ監督により芸名を「梶芽衣子」に改名。この映画での演技が高く評価され、以後次々と映画の主役・準主役を務めるようになる。特に、『野良猫ロック』シリーズや『女囚さそり』シリーズ、『修羅雪姫』シリーズは彼女の人気を決定づけた代表作となった。これらのシリーズや映画『動脈列島』の役柄から、「怨恨を持った復讐者」というイメージとして定着し、クールな美貌と感情表現の凄まじい演技力が魅力となった。
一方で、自らイメージ打破のためノーギャラで出演した『大地の子守歌』（増村保造監督）では、ほのかな優しさを主人公に向ける農婦の役を演じ、優しさのこもった表情で幅広い役を演じられることを印象づけた。その後『曽根崎心中』（増村保造監督）では、相手役に友人だった宇崎竜童を推薦、強い女の情念を熱演し新境地を開拓した。
テレビドラマでは、フジテレビ系列の大映ドラマや時代劇、サスペンスドラマに出演し、安定した演技力を見せている。フジテレビ系列で放送される『鬼平犯科帳』シリーズには、密偵おまさ役で長く出演している。
かつては歌手としても凄みを出しつつも切なく美しい歌声で実力を見せており、自身が主演した映画の主題歌「修羅の花」、「怨み節」などを歌っている。また、クエンティン・タランティーノは梶の熱狂的ファンであることを公言して憚らない。タランティーノ監督の映画『キル・ビル Vol.1』、『キル・ビル Vol.2』において、梶が主演した映画『修羅雪姫』の影響を受けているシーンが見られ、自身の歌「修羅の花」、「怨み節」が用いられたことから、CDが次々と復刻発売されるなど、過去の音源が再び脚光を浴びている。2009年6月24日には、25年ぶりの新曲「女をやめたい」をリリースした。そして2011年5月25日には、31年ぶりのオリジナル・アルバム「あいつの好きそなブルース」をリリースした。

*1978年報知映画賞主演女優賞『曽根崎心中』
*1995年報知映画賞助演女優賞『鬼平犯科帳』

*『あいつとの冒険』（1965年）
*『太陽が大好き』（1966年）
*『絶唱』（1966年）
*『嵐を呼ぶ男』（1966年）
*『夜霧よ今夜も有難う』（1967年）
*『あゝひめゆりの塔』（1968年）
*『残酷おんな私刑』（1969年）
*『日本残侠伝』（1969年）
*『盛り場仁義』（1970年）
*『鉄火場慕情』（1970年）
*野良猫ロックシリーズ
:『女番長野良猫ロック』（1970年）
:『野良猫ロック ワイルドジャンボ』（1970年）
:『野良猫ロック セックスハンター』（1970年）
:『野良猫ロック マシン・アニマル』（1970年）
:『野良猫ロック 暴走集団'71』（1971年）
*『怪談昇り竜』（1970年）
*『組織暴力　流血の抗争』（1971年）
*銀蝶シリーズ
:『銀蝶渡り鳥』（1972年）
:『銀蝶流れ者　牝猫博奕』（1972年）
*女囚さそりシリーズ
:『女囚701号 さそり』（1972年）
:『女囚さそり 第41雑居房』（1972年）
:『女囚さそり けもの部屋』（1973年）
:『女囚さそり 701号怨み節』（1973年）
*『仁義なき戦い 広島死闘篇』（1973年）
*修羅雪姫シリーズ
:『修羅雪姫』（1973年）
:『修羅雪姫 怨み恋歌』（1974年）
*『ジーンズブルース　明日なき無頼派』（1974年）
*『無宿』（1974年）
*『動脈列島』（1975年）
*『竹久夢二物語 恋する』（1975年）
*『新仁義なき戦い 組長の首』（1975年）
*『やくざの墓場 くちなしの花』（1976年）
*『大地の子守歌』（1976年）
*『曽根崎心中』（1978年）
*『わるいやつら』（1980年）
*『鬼平犯科帳 劇場版』（1995年）
テレビドラマ
*見合い恋愛（1969年、日本テレビ）
*大江戸捜査網（1970年 - 1971年、1972年 - 1973年、東京12チャンネル・日活） - 隠密同心・小波 役
*キイハンター 第186話「さらば縛り首の木の下に立つ女」（1971年、TBS・東映） - マリア 役
*弥次喜多隠密道中 第3話「仇討めくら剣法」（1971年、日本テレビ） - お春 役
*笹沢左保股旅シリーズ / 暮坂峠への疾走（1972年、フジテレビ / C.A.L） - おしず 役
*荒野の素浪人（1972年 - 1973年、NET / 三船プロ） - からっ風のお文 役
*同棲時代（1973年、TBS）
*戦国ロック はぐれ牙（1973年、フジテレビ / C.A.L） - 冴 役
*寺内貫太郎一家（1974年、1975年、TBS） - 寺内静江 役
*火曜劇場『夏の影』（1975年、日本テレビ）
*シリーズ人間模様『妻たちの2･26事件』（1976年、NHK）
*華麗なる大泥棒! 四丁目の刑事の家の間借人（1977年、日本テレビ）
*華麗なる刑事』 第23話「女豹走る!」、第25話「さびた手錠（ワッパ）」、第29話「女豹射つ!」、第31話「拳銃の報酬」、第32話「1000万人の人質」（1977年、フジテレビ / 東宝） - 三杉理恵刑事 役
*森村誠一シリーズ『腐蝕の構造』（1977年、毎日放送 / 東映） - 冬子 役
*木曜劇場 家路～ママ・ドント・クライ（1979年、TBS）
*家路PART2（1980年、TBS） - 薫 役
*時よ炎のごとく!（1980年、フジテレビ）
*うわさの淑女（1981年、毎日放送）
*野々村病院物語(1)（1981年、TBS）
*銀河テレビ小説『風の盆』（1981年、NHK）
*はらぺこ同志（1982年、TBS）
*笑顔泣き顔ふくれ顔（1982年、フジテレビ）
*斬り捨て御免! 第3シリーズ 第1話「熱き口づけは死を誘う」（1982年、テレビ東京） - 朱実 役
*おまかせください（1982年、フジテレビ）
*おまかせください オレの女房どの（1983年、フジテレビ）
*大奥（1983年、関西テレビ）
*青い瞳の聖ライフ（1984年、フジテレビ / 大映テレビ）
*スタア誕生（1985年、フジテレビ / 大映テレビ） - 加賀孝子 役
*ポニーテールはふり向かない（1985年 - 1986年、TBS / 大映テレビ） - 麻生未記の母 役
*花嫁衣裳は誰が着る（1986年、フジテレビ / 大映テレビ） - 藤崎明江 役
*おんな風林火山（1986年 - 1987年、TBS / 大映テレビ） - 舞姫（武田信玄正室） 役
*このこ誰の子?（1986年 - 1987年、フジテレビ / 大映テレビ） - 産婦人科医・河野 役
*アリエスの乙女たち（1987年、フジテレビ / 大映テレビ） - 久保小夜子 役
*熱っぽいの!（1988年、フジテレビ） - 川上冴子 役
*追いかけたいの!（1988年、フジテレビ） - 石坂京子 役
*教師びんびん物語（1989年、フジテレビ） - 島津響子 役
*鬼平犯科帳（1989年 - 、フジテレビ / 松竹） - おまさ 役
*パパ!かっこつかないゼ（1990年、フジテレビ）
*銭形平次 第2シリーズ 第1話「黒衣の笛」（1992年、フジテレビ） - お京 役
*月曜ドラマ・イン『花嫁は16才!』（1995年、テレビ朝日） - 立花妙子 役
*剣客商売（1998年 -、フジテレビ / 松竹） - おもと 役
*あなたの隣に誰かいる（2003年、フジテレビ）
*大奥 第一章（2004年、フジテレビ）
*逃亡者 おりん（2006年 - 2007年、テレビ東京） - 古坂妙（妙春尼） 役
*八州廻り桑山十兵衛～捕物控ぶらり旅（2007年、テレビ朝日）
*島根の弁護士（2007年、フジテレビ）
*徳川家康と三人の女（2008年3月15日、テレビ朝日） - ナレーション
*忠臣蔵～その男、大石内蔵助（2010年12月25日、テレビ朝日） - 戸田局 役
*美男ですね（2011年、TBS） - 修道院の院長 役（特別出演）
:※この他土曜ワイド劇場（テレビ朝日系列）、新春ワイド時代劇（テレビ東京系列）を中心に火曜サスペンス劇場（（日本テレビ系列）など2時間ドラマ出演多数。
その他のテレビ番組
*梶芽衣子のヴァーナルビューティートーク
他多数
CM
* 公共広告機構（現：ACジャパン）『逆・授業参観』（ナレーション）（2006年）

*『ジーンズぶるうす』（『ジーンズブルース　明日なき無頼派』主題歌）
*『芽衣子の夢は夜ひらく』
*『女をやめたい』（2009年6月24日、25年ぶりとなる新曲）
*『梶芽衣子ベスト・コレクション』（2010年3月24日、歌手40周年記念CD-BOX）